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論文

分散型光学系を用いた時間分解X線吸収分光法によるRh金属微粒子触媒のCO酸化反応における自発振動現象の詳細観測

松村 大樹; 木村 優作*; 辻 卓也; 水木 純一郎*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.296 - 299, 2023/11

自発振動現象を起こすRh金属微粒子触媒上のCO酸化反応について、分散型光学系による時間分解X線吸収分光法を用いた研究を実施した。定常ガスを一定温度で導入して、触媒反応の振動現象が起こっている最中のRh金属微粒子の構造変化について、1Hz程度のフレームレートで詳細観測した。触媒反応生成物であるCO$$_{2}$$濃度の時間変化とX線吸収分光法によるRh金属微粒子構造の時間変化とを比べると、両者は強く相関していることが見て取れた。振動構造の様式には、Rhの平均価数変化は階段状のものである一方CO$$_{2}$$の生成量はパルス状の変化であるという違いがあり、これは金属Rh表面で短時間のみ吸着COが無い状態が実現されるという考えで解釈できた。

論文

Analysis of particles containing alpha-emitters in stagnant water at torus room of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station's Unit 2 reactor

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.7191_1 - 7191_10, 2022/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:53.82(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水に含まれる$$alpha$$線放出核種の存在形態を、走査型電子顕微鏡X線検出(SEM-EDX)やアルファトラック法により分析した。SEM-EDXによる観察の結果、Uを主成分とするサブ$$mu$$m$$sim$$$$mu$$mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材を構成する元素を含んでいる。また、同じ粒径フラクションの固形分に含まれるU同位体比(235/238)は、原子炉燃料のそれと一致した。このことから、U粒子は原子炉に由来し、これが微細化したものであることを示している。アルファトラック分析により同定した$$alpha$$核種含有粒子は、粒径数10$$mu$$m$$sim$$~数100$$mu$$mのサイズであり、SEM-EDXの元素分析の結果、鉄を主成分としていた。$$alpha$$核種の物質量は極わずかであることから、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態であると考えられる。分析した滞留水中の固形分試料では、Uと他の$$alpha$$核種の存在形態が異なる場合があることが明らかになった。

論文

Dispersive XAFS Study on the Laser-Induced Reduction of a Rh$$^{3+}$$ ion complex; Presence of a Rh$$^{+}$$ Intermediate in Direct Photoreduction

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 中西 隆造*; 蓬田 匠; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 126(12), p.5607 - 5616, 2022/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.66(Chemistry, Physical)

パルス紫外線レーザー照射によって引き起こされるRh$$^{3+}$$イオン錯体のRh$$^{0}$$種への直接光還元反応機構を、分散型X線吸収微細構造(DXAFS)分光法によって調べた。時間分解X線吸収端近傍構造(XANES)には等吸収点がなく、Rh$$^{3+}$$の直接光還元に2種類以上のRh$$^{n+}$$が寄与することを示した。時間分解XANESデータの特異値解析から、直接光還元には3つのRh$$^{n+}$$種が関与することが示唆された。時間分解XANESデータを、交互最小二乗法による多変量解析(MCR-ALS)により解析したところ、3つのRh$$^{n+}$$種の純粋なスペクトルと濃度プロファイルが得られた。Rh$$^{n+}$$種は、3つのXANESスペクトルの特徴から、Rh$$^{3+}$$, Rh$$^{+}$$, Rh$$^{0}$$種に分類できた。得られた濃度プロファイルから、Rhの直接光還元はRh$$^{3+}$$ $$rightarrow$$ Rh$$^{+}$$ $$rightarrow$$ Rh$$^{0}$$の順で進行することが示唆され、Rh$$^{3+}$$とRh$$^{+}$$の光還元、Rh$$^{3+}$$とRh$$^{+}$$の光による自己触媒的還元、Rh$$^{+}$$の光酸化による反応機構により、3種のRh$$^{n+}$$の濃度プロファイルがよく再現できることが示された。

論文

Formation of Type A glassy cesium-bearing microparticles from HEPA filter materials in Unit 3 during Fukushima Dai-ichi NPS accident; From viewpoint of similarity in silicate glass composition

日高 昭秀

Proceedings of 2021 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2021) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2021/10

福島事故時に放出されたType Aガラス質Cs含有微粒子の生成機構として、3号機の水素爆発時に非常用ガス処理系のHEPAフィルタ材(グラスファイバ: GF)が溶融・微粒化した可能性を指摘した。本検討では、EPMAを用いてType Aを覆うSiO$$_{2}$$とGFの構成元素を調べた。その結果、両者の元素は、炉内で生成してHEPAフィルタに運ばれた微粒子中に含まれていたと考えられるCs, Fe, Snを除き、ほぼ一致していた。また、高真空下でGFにEPMAの電子線を照射すると、数ミクロンの球形粒子が容易に生成した。これらはType Aが水素爆発の火炎で生成したことを強く示唆している。さらに、水素爆発直後に重力ダンパが閉じて、ダンパ前が亜真空、ダンパ後が大気圧となって粒子表面温度やSiO$$_{2}$$表面張力に差があったことが球形と非球形の微粒子を生成させた可能性を示し、Type Aの生成機構を詳細化した。

論文

Cs含有微粒子はいかに生成したか?; 学際研究者の推理

日高 昭秀

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 63(9), p.679 - 680, 2021/09

福島第一原子力発電所事故時に放出されたタイプA難溶性Cs含有微粒子(以下、Cs微粒子)の生成機構について、様々な議論がなされてきた。筆者は、3号機の非常用ガス処理系のHEPAフィルタが水素爆発時に溶融して微粒化により生成したと考えてきたが、2020年11月に同フィルタ室が解体され、その是非がまさに確認されようとしている。本稿では、筆者が考える生成機構について紹介するとともに、現在、原子力規制委員会で行われている福島事故の分析に係る検討会で、まもなく明らかになる同フィルタの解析結果に対する期待を述べる。筆者の仮説が正しいとした場合、Cs微粒子の生成は、まさに原子炉側と環境側の学際領域で起きており、生成機構解明が遅れた一因となったと考える。Cs微粒子の生成を防ぐためには、水素爆発の防止はもちろん、HEPAフィルタに対して何らかの燃焼防止対策を講じることが望まれ、それによって原子力発電所の安全性がさらに向上することが期待される。

論文

堆積軟岩における割れ目帯を対象とした物質移行試験に極超微粒子セメントを適用した深層調査ボーリングの施工事例

白瀬 光泰*; 安部 章正*; 名合 牧人*; 石井 英一; 青柳 和平; 若杉 伸一*

土木学会平成29年度全国大会第72回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.1795 - 1796, 2017/09

日本原子力研究開発機構は、幌延深地層研究計画地下研究施設整備(第II期)等事業の一環として、平成23年2月から平成26年6月まで地下施設建設工事を実施し、平成30年度まで施設の維持管理および研究事業を遂行中である。現在、研究事業の取り組みの一つとして、安全評価手法の高度化を目的に、岩盤を対象とした原位置トレーサー試験を実施している。本稿では、原位置トレーサー試験の一つである、堆積軟岩における割れ目帯を対象とした物質移行試験において、極微粒子セメントを適用した深層ボーリングの施工事例を紹介する。

論文

${{it In situ}}$ X-ray absorption spectroscopy study on water formation reaction of palladium metal nanoparticle catalysts

松村 大樹; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 西畑 保雄

International Journal of Hydrogen Energy, 42(11), p.7749 - 7754, 2017/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:14.05(Chemistry, Physical)

Proper management of hydrogen gas is extremely important for the safety security of nuclear power plants. Hydrogen removal by the water formation reaction on a catalyst is one of the candidates for creating hydrogen safety system. We observed in situ and real-time-resolved structure change of palladium metal nanoparticles during the water formation reaction by using X-ray absorption spectroscopy technique. The effect of carbon monoxide poisoning on catalytic activity was also studied. We have found that the creation of oxidized surface layer on palladium metal nanoparticles plays an important role of the water formation reaction process.

論文

CO adsorption and decomposition on Pd/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ studied by time-resolved XAFS using dispersive optics

松村 大樹; 岡島 由佳*; 西畑 保雄

Journal of Physics; Conference Series, 712(1), p.012042_1 - 012042_4, 2016/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.03(Physics, Applied)

We have studied surface structural change of supported Pd metal nanoparticles caused by CO adsorption and following temperature increase by using ${{it in situ}}$ and time-resolved X-ray absorption fine structure technique with dispersive optics. CO adsorption on Pd metal nanoparticles at room temperature shows two types of adsorption behavior and the less stable CO which brings about surface expansion of Pd metal nanoparticles is desorbed just after temperature increase. Pd carbide layer is created at around 350 C by CO decomposition, which was clearly detected by the elongation of Pd-Pd interatomic distance and the increase of Debye-Waller factor and third cumulant.

論文

Plutonium age determination from $$^{240}$$Pu/$$^{236}$$U ratios in individual particles by ICP-MS without prior chemical separation

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Microchemical Journal, 118, p.69 - 72, 2015/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:29.03(Chemistry, Analytical)

プルトニウムが化学分離により精製されてからの年代を調べることは、再処理や核兵器開発につながる原子力活動を監視する上で非常に重要である。プルトニウム溶液を対象とした年代測定の研究はこれまで広く行われてきているものの、個々の微粒子を対象とした研究例はほとんどない。本研究では、簡便に個々の粒子のプルトニウム精製年代を測定する方法として、単一粒子の溶解と非分離での誘導結合プラズマ質量分析を利用した分析法の開発を行った。プルトニウム精製から5.98年の粒子を分析して方法の有効性を確認したところ、$$^{238}$$Pu/$$^{234}$$U、$$^{239}$$Pu/$$^{235}$$U比を利用した年代決定は外部からの天然ウランの汚染の影響により不可能であったが、$$^{240}$$Pu/$$^{236}$$U比を用いた場合には実際の年代とよく一致した結果が得られ、本法が年代測定法として有効であることが示された。

論文

イメージング遠隔パーティクルカウンター; 後方散乱光を利用する新しい浮遊微粒子の遠隔計測システム

大図 章; 岡本 隆太*; 川北 裕司*

クリーンテクノロジー, 16(3), p.56 - 61, 2006/03

近年の半導体及び大型ディスプレイパネルの製造現場であるクリーンルーム(CR)では、気中に浮遊する微粒子の数量,粒径を簡便にリアルタイムでモニタリングできる計測器を必要としている。原子力関連施設から大気中に放出されるエアロゾルの検出を目的に開発した遠隔パーティクルカウンター技術をCR用に応用した微粒子遠隔計測システムを開発した。レーザーの出射及び受信光学系を改良することにより狭い室内でも使用可能となった。現在、6mまでの室内空間において粒径約0.5ミクロンまでの空間に浮遊する微粒子をモニタリングすることができ、粒径分布まで測定することができる。また、レーザー装置,カメラ感度及びレンズ倍率を改良することにより粒径0.3ミクロンまでの微粒子を測定できる目途をつけることができた。この計測手法と現在開発中のCR用計測器の性能について報告する。

論文

大気中に浮遊するエアロゾルを遠隔画像計測するレーザーレーダー

大図 章

原子力eye, 51(11), p.68 - 71, 2005/11

大気環境中の放射性物質やエアロゾルの移行と予測、それら物質の分析とモニタリングに関する技術開発を目的として、原子力関連施設から放出されるエアロゾルをレーザーレーダー技術で探知する研究を行っている。この技術を用いて発生源近くのローカルな大気空間で精度よくエアロゾルの挙動をリアルタイムで計測するために開発した遠隔パーティクルカウンター測定器について報告する。これは、任意の遠隔空間のみに浮遊するエアロゾルを可視化してエアロゾル数量と相対的な粒径分布を計測するものである。現在、測定されるエアロゾル数量及び粒径の校正のため従来のエアロゾル計測器との比較試験を実施している。その結果、室内の5$$sim$$6m離れた空間に浮遊する粒径0.5ミクロン以上のエアロゾルを本装置で計測できることがわかった。本計測手法は、浮遊するエアロゾルあるいは微粒子を計測するあらゆる分野に適用可能であり、特に産業分野での貢献が期待される。

論文

Feasibility study of imaging lidar technique for remote particle counting

大図 章; 川北 裕司*; 岡本 隆太*

Proceedings of 7th International Congress on Optical Particle Characterization (OPC 2004) (CD-ROM), 5 Pages, 2004/00

従来の微粒子計測器は、装置周辺の大気に浮遊する微粒子を直接計測することによって微粒子数量及び粒径を求めるものである。これらの計測器は、空気吸引を基本とするために、計測に数分程度必要とし変動の激しい大気微粒子のリアルタイム計測は困難であり、かつ遠隔大気中の微粒子の直接計測は不可能であった。このような問題点を克服する方法として、イメージングライダーを用いた遠隔大気中の微粒子数量及び粒径分布をリアルタイムで計測可能な新規の粒子計測器を開発した。この計測器を校正するために室内試験を実施し、従来の粒子計測器で得られる計測結果と比較した。その結果、粒径0.6ミクロンまでの粒子数及び粒径分布がリアルタイムで首尾よく計測できることがわかった。

論文

Nanoparticle formation by pulsed laser ablation of TiO$$_{2}$$

八巻 徹也; 伊藤 久義; 松原 正和*; 阿部 弘亨*; 浅井 圭介*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 28(3), p.879 - 882, 2003/10

本研究では、KrFエキシマーレーザー(波長248 nm)パルスをTiO$$_{2}$$ペレットに照射し、その直後に誘起されるプラズマ内反応を利用することによって、室温でナノ微粒子を作製した。1Torr以上に圧力を制御したO$$_{2}$$とAr混合ガス(5:5)中で作製すると、低次酸化物の混入のない高純度なTiO$$_{2}$$微粒子が生成し、これはルチル,アナターゼ結晶相から成っていることが明らかになった。また、雰囲気ガスの圧力を10Torrまで増加させるにつれて、含有するルチル相の重量分率は大きくなった。このことは、本手法がTiO$$_{2}$$微粒子中のルチル/アナターゼ混合比を制御可能であることを示している。結晶相の制御性について、レーザープラズマの物理モデルに基づいて考察を行った結果、高圧下でのプラズマ密度の増大が反応系内の温度(ここでは電子温度に相当)を上昇させ、このことが高温相であるルチル体の結晶化を促進していると考えられた。透過型電子顕微鏡観察によれば、微粒子の粒径は10-14nmであり、光触媒材料としての高い応用性が示唆された。

論文

Spatially resolved electron energy-loss spectroscopy of the surface excitations on the insulating fine particle of aluminum oxide

阿部 宏之; 倉田 博基; 北條 喜一

Journal of the Physical Society of Japan, 69(5), p.1553 - 1557, 2000/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.21(Physics, Multidisciplinary)

超微粒子の表面励起は、超微粒子を構成する物質が固体を形成しているときの誘電関数と密接に関係している。したがって、金属や半導体よりも大きな誘電率を持つ絶縁体には、金属や半導体とは異なる性質を持つ表面励起の存在が期待される。本論文では、絶縁体超微粒子に特有な表面励起を明らかにするため、半径10nmと55nmのアルミナ超微粒子の空間分解価電子励起スペクトルを測定した。超微粒子表面から電子プローブを数nmずつ遠ざけながらスペクトルを測定した。半径10nmの超微粒子から得た実験スペクトルは、非相対論的計算スペクトルとよく一致した。一方、半径55nmの超微粒子の実験スペクトルには、計算スペクトルには現れないピークが10eV以下の領域に観測された。最近、10eV以下に、遅延効果によって生じる表面励起が相対的な計算で報告された。本論文で、初めて実験的に遅延効果によって生じる表面励起を観測した。

報告書

磁気分離に関する共同研究

小田 好博; 船坂 英之; 王 暁丹*; 小原 健司*; 和田 仁*

JNC TY8400 2000-002, 47 Pages, 2000/03

JNC-TY8400-2000-002.pdf:2.53MB

本報告書は、原子力分野における将来の高度化開発に資するために行った、原子力技術への超電導技術応用の一環としての磁気分離技術に関する共同研究の報告書である。すなわち、超電磁石による磁気分離技術の核燃料サイクルへの適用のうち、再処理工程における使用済み核燃料の清澄や成分分析に有望と考えられる、超電導磁気クロマトグラフィーの基本特性の研究を行った結果を報告する。この研究では計算機シミュレーションと基礎実験を行い、前者の結果、粒径が数100AのNd微粒子と、磁化率がその1/30あるいは1/5の放射性微粒子(Pu)を直接分離できることを示した。試作した磁気カラムに関する基礎実験では、弱磁性の微粒子の流れ速度に磁気力が影響を及ぼすことを確認することができた。特にシミュレーションの結果から二次廃棄物を伴わない超電導磁気クロマトグラフィー技術の適用は極めて有望であることを示した。

論文

Preliminary numerical analysis on dust transport in fusion reactors during the loss-of-vacuum accident

高瀬 和之; 功刀 資彰*

Proc. of 5th ASME/JSME Joint Thermal Engineering Conf. (CD-ROM), 8 Pages, 1999/00

核融合炉真空破断(LOVA)時における微粒子ダストの飛散挙動並びに温度差に起因する置換流挙動を予測するための数値解析コードの開発を行っている。今までに、圧縮性流体の式、微小粒子の運動方程式及び置換質量計算式を既存の解析ソルバープログラム内に付加し、LOVA予備解析を実施した。本報は予備解析の結果をまとめたものである。予測した真空容器内の平均圧力と時間の関係は実験値とよく一致し、開発中のコードは十分な計算精度を有することを確認した。また、減圧下におけるダストの移行挙動や置換流によるダストの流出挙動の予測に成功した。今後はダスト衝突・付着モデル等の開発を行うとともに、広範囲な条件で感度計算を行ってコードの予測性能を評価する考えである。

報告書

セメント起源微粒子の挙動に関する研究

田中 知*; 長崎 晋也*

PNC TJ1602 98-003, 38 Pages, 1998/03

PNC-TJ1602-98-003.pdf:1.02MB

放射性廃棄物の地層処分には、セメント系材料の使用が考えられており、セメント系材料の溶解挙動、核種吸着に関して様々な研究がなされている。セメントを構成するシリカはアルカリ溶液中でコロイド粒子を放出する可能性を指摘されており、その場合セメントの溶解挙動や核種移行に影響を与えることが考えられる。しかしGreenbergらはpHを変化させたシリカ溶液の光散乱実験を行い、pH$$>$$10.5の溶液ではシリカコロイドの形成はないと結論づけている。そこで本研究ではOPCセメント溶液、シリカ溶液を限外ろ過したフィルターをSEM観察することで、セメント溶解液中にコロイド状の生成物が存在しないことの確認を行った。

論文

Development of gas-carrying abrasive decontamination technique for metal wastes

五来 健夫; 大内 洋*; 平林 孝圀; 青木 和宏

Proc. of 1998 JAIF Int. Conf. on Water Chemistry in Nucl. Power Plants (Water Chemistry'98), p.566 - 570, 1998/00

原子炉一次系のクラッド除染に適用する除染法では、クラッド性状に適合した除染法であることが重要であり、さらに、二次廃棄物の処理が容易で、かつ発生量が少ないことが最も望ましい。原子炉施設の改修や廃止措置における除染では、金属廃棄物の発生量の低減化が重要となり、そのためには、徹底的な除染が要求される。原研では、空気と研磨材の旋流動を配管内壁に沿って生じさせながら管内壁に付着している金属酸化物を除去する負圧式自重技術方式の流動研磨除染法の開発を進めている。研磨材種、研磨材流速及び濃度を基本因子として、研削されるテストセクション配管部の材質や口径の異なるものを組み合わせた試験を行い、アルミナ研磨材は優れた研削力を有す、研磨材流速は研削力に及ぼす影響力が最も大きい、配管口径により研削パターンは異なり、大口径は旋流動が、小口径は軸流速の影響を主に受けることなどを明らかにした。

報告書

Work report of International research fellow; Design review of Joyo D-type irradiation rig and Joyo irradiation techniques

Bottcher, J. T.

PNC TN9440 97-011, 215 Pages, 1997/06

PNC-TN9440-97-011.pdf:19.56MB

平成8年3月25日から平成9年6月30日までの約15ヶ月間、動燃事業団の国際特別研究員として大洗工学センター実験炉部照射課に配属された。照射課では、照射試験に関する設計レビューを行ったほか、米国の照射試験に関する技術情報を照会した。また、大洗工学センターの他部や東海事業所の、主に燃料開発や照射技術開発関連業務の一部助勢も行った。この間、論文2件、設計レビュー報告書および燃料・材料照射に関する発表を6件行った。さらに、材料の照射特性に関するPNC/DOEの新規共同研究(4年計画)の調整を行った。

報告書

金属塩造粒過程の解析に関する研究(III)

not registered

PNC TJ1636 97-002, 73 Pages, 1997/03

PNC-TJ1636-97-002.pdf:3.62MB

本研究は、試料液滴の粒径分布の狭い狭分散噴霧を用いて、噴霧熱分解法により硝酸セリウム溶液から二酸化セリウム粒子を生成した。そして、その熱分解過程、または、生成粒子に影響を及ぼす要因を明らかにすることを目的とし、生成条件が生成粒子の粉体特性に及ぼす影響に関して検討した。特に、試料の初期液滴径、初期濃度、気流温度に着目し、それらが生成粒子の粒度分布、および、その形状に及ぼす影響を明らかにした。生成粒子の粒径を、画像処理法により測定した結果、硝酸セリウム溶液の熱分解過程において、試料液滴は一段または二段階の発泡による飛散、または分裂により、生成粒子の粒度分布は初期液滴の分布に対して広く、その粒度分布には、二つのピークが存在し、そのピーク値は生成条件によらず、頻度のみが変化する。そして、その平均粒径は、初期液滴径および初期濃度の増加にともない大きくなり、気流温度の上昇にともない小さくなる、また、電子顕微鏡により生成粒子を観察した結果、生成粒子の形状は、表面に空孔を有し、表面の粗いものであるが、中空状でその外殻は多孔状である。

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